NULL
Heutzutage basiert nahezu die gesamte Produktion von Basis- und Feinchemikalien auf petrochemischen Prozessen. Im Rahmen der Entwicklung hin zu einer nachhaltigen Wirtschaft stellt Lignin mit einer jährlich in Pflanzen produzierten Menge von 5 bis 36 x 10^8 Tonnen die größte nachhaltige Kohlenstoffquelle für aromatische Verbindungen dar. Gleichzeitig fallen in der Papierherstellung 48 bis 80 Millionen Tonnen Lignin als Nebenprodukt an. Daher wird seit längerem versucht Lignin als Rohstoffquelle zu erschließen. Neben anderen Verfahren zur Lignin-Degradation hat sich insbesondere der Einsatz von Mikroorganismen und Biokatalysatoren als umweltfreundliche Methode etabliert. Diese weisen allerdings einige Nachteile auf, da nur wenige Schlüsselintermediate gewonnen werden können und die Substrate aufgrund schlechter Wasserlöslichkeit teils schwer zugänglich sind.
Um die Effizienz des Prozesses zu steigern besteht die Möglichkeit der Kopplung mit einem technischen Prozess, welcher durch Zugabe von organischen Lösemitteln die Löslichkeit der Substarte erhöht und bei erhöhten Temperaturen abläuft. Dies setzt allerdings Lösemittel-tolerante Biokatalysatoren voraus. Da entsprechende Peroxidasen zur Degradation von Lignin bereits bekannt sind, liegt der Fokus dieser Arbeit auf der Charakterisierung und Etablierung von Oxidasen, die eine flexible Kanalisierung vieler Lignin-Monomere zu wenigen, industriell nutzbaren Plattformchemikalien erlauben.
Ziel der Arbeit ist es Lösemittel-tolerante, bakterielle Oxidasen durch eine Genomsuche nach Homologen der Eugenol-Oxidase (EUGO) aus Rhdococcus jostii sowie der meta-Proteomanalyse von Umweltproben zu finden, zu charakterisieren und in einer Modellkaskade die Reaktion vom Lignin-Degradationsprodukt Eugenol über die Plattformchemikalie Ferulasäure zu industriell relevanten Substanzklassen zu etablieren.
EUGO katalysiert die namensgebende Oxidation von Eugenol zu Coniferylaklohol. Da für das eukaryotische Analoga Vanilyl Alkohol Oxidase (VAO) bereits nachfolgende Oxidationsprodukte bis hin zur Ferulasäure nachgewiesen wurden, ist es wahrscheinlich, dass bakterielle Analoga von EUGO existieren, welche andere oder sogar mehrere Schritte der Reaktion von Eugenol zur Ferulasäure katalysieren können.
Ferulasäure stellt ein zentrales Intermediat auf dem biokatalytischen Weg zu einem breiten Produktspektrum an Styrol-, Benzaldehyd- oder Aminosäure-Derivate dar. In dieser Arbeit soll die Catechol-Oxidase vermittelte Reaktion zur Stubstanzklasse der Cumarine etabliert werden, welche als Naturstoffe über pharmakologische Relevanz verfügen.