Regionale Modellierung der marinen Multiphasenchemie
In der Atmosphäre finden viele physikalische und chemische Prozesse statt, die alle Umweltkompartimente beeinflussen können. Diese Prozesse sind Teil eines komplexen und gekoppelten Mehrphasensystems, indem alle einzelnen Prozesse direkt oder indirekt in Interaktion mit allen anderen stehen. Eine besondere Bedeutung nimmt die Interaktion des Ozeans mit der Atmosphäre ein. Ozeane bedecken etwa 70% der Erdoberfläche und haben eine sehr große Bedeutung fu?r die Umwelt und das Erdklima aufgrund ihres Einflusses auf die physikochemischen Eigenschaften mariner Aerosole und deren atmosphärischer Wirkungen. Ozeane beeinflussen die Emission von Meersalzpartikeln und die troposphärischen Budgets wichtiger Spurengase wie CO2 und Dimethylsulfid (DMS). Daher kommt der Multiphasenhalogen- und DMS-Chemie sowie deren Interaktion in der marinen Grenzschicht eine Schlu?sselrolle zu. DMS ist die wichtigste natu?rliche Quelle fu?r Sulfataerosole. Diese haben einen bedeutenden Einfluss auf den direkten und indirekten Strahlungsantrieb. Die Wirkung von DMS auf den Strahlungsantrieb wird maßgeblich von dessen Oxidationsprodukten bestimmt. Hauptsächlich wird DMS zu SO2, H2SO4 und Methansulfonsäure (MSA) oxidiert. Gasförmiges H2SO4 kann die Bildung neuer Sulfatpartikel initiieren, während die Bildung von MSA u?berwiegend zum Wachstum bereits bestehender Aerosole fu?hrt. Die Umwandlungsraten sind sehr stark vom Oxidationsmittel und dem Medium (Gas- oder wässrige Phase), in dem die Oxidation stattfindet, abhängig. Die DMS-Oxidation ist eng an die Chemie reaktiver Halogenspezies gekoppelt. Daneben haben reaktive Halogenspezies einen bedeutenden Anteil an der Oxidation von flu?chtigen organischen Verbindungen sowie dem Abbau/Produktion von O3 und damit auf die Oxidationskraft der Atmosphäre. Dies kann einen großen Effekt auf die menschliche Gesundheit haben, da in Ku?stenregionen, in denen mehr als 45% aller Menschen weltweit leben, die Konzentrationen von Halogenspezies höher als u?ber dem offenen Ozean sind. Neuste Studien zeigen, dass die Chemie der wässrigen Phase einen bedeutenden Einfluss an der Umwandlung von DMS zu MSA und H2SO4 hat. Im Gegensatz zur Gasphasenoxidation ist jedoch die regionale und globale Wirkung der DMS Oxidation in der wässrigen Phase noch wenig verstanden. Daher sind bisherige Studien mit den derzeitigen Parametrisierungen in höherskaligen Modellen noch mit sehr hohen Unsicherheiten behaftet. Auch ist fu?r die Aktivierung von Halogenradikalen die Multiphasenchemie von sehr großer Bedeutung. Diese wird zwar bereits in einigen wenigen regionalen Chemietransportmodellen (CTM) realisiert, in globalen Modellen jedoch vernachlässigt. Die Interaktionen in der wässrigen Phase sind komplex, sodass simple Ursache-Wirkung-Prinzipien oft nicht abgeleitet werden können. Es ist daher von zentraler Bedeutung den derzeitigen Forschungsstand der Multiphasenhalogen und DMS-Chemie von Prozessmodellen durch adäquate Reduktion in höherskaligen Modellen abzubilden, um dadurch die regionalen und globalen Wirkungen auf das Erdklima und verknu?pfte atmosphärische Prozesse aufzuklären. Daher sollen im Promotionsvorhaben zuerst schrittweise, die bereits am TROPOS vorhanden marinen Module, das Halogen Modul 2.0 und das DMS Modul 1.0 reduziert und anschließend in das CTM COSMO-MUSCAT implementiert werden. Zudem werden die Parametrisierungen zur Bildung neuer Partikel auf den Einfluss auf MSA aktualisiert. Nachfolgend sollen 2D- und 3D-Modellstudien durchgefu?hrt werden, welche die Wechselwirkungen der DMS- und Halogenchemie mit Aerosolen, dem Strahlungshaushalt der Erde sowie des Einflusses auf die Luftqualität untersuchen. Dabei werden speziell die Auswirkungen auf die Wolken- und Partikeleigenschaften, das Oxidationsbudget, die Akkumulation von Schadstoffen in der Atmosphäre und am Erdboden sowie deren Produktion und Abbau in der Atmosphäre fokussiert. Durch Fallstudien sollen die sensitivsten Einflussfaktoren des Systems bestimmt werden. Abschließend sollen aus den Ergebnissen der Reduktion und der 3D-Modellstudien Parametrisierungen fu?r Klimamodelle entwickelt und fu?r zuku?nftige Anwendungen in verschiedenen Modellen bereitgestellt werden. Damit können die Vorhersagen der Luftqualitäts- und Klimamodelle zur marinen Umwelt sehr verbessert werden.