Neue cobaltbasierte Dyaden zur nachhaltigen photokatalytischen Wasserreduktion
Die begrenzten Vorkommen fossiler Brennstoffe sowie die zunehmende Umweltbelastung eben derer zwingt Forscher dazu, neue nachhaltige Energiequellen für die Zukunft zu erschließen. Eine attraktive Methode stellt dabei die photokatalytische Wasserspaltung dar, bei der Sonnenenergie direkt zur Spaltung von Wasser verwendet wird um Energie in Wasserstoff als speicherbares Medium umzuwandeln.
Die photokatalytische Wasserspaltung mit Einkomponentensystemen, sogenannten Dyaden, ist eine sehr vielversprechende, aber zurzeit noch recht oberflächlich erforschte Methode. In Dyaden sind die wichtigsten Bestandteile, die für die Wasserspaltung von Bedeutung sind (Photosensensibilisator, Elektronenüberträger und Wasserspaltungskatalysator), direkt miteinander verknüpft. Dadurch sind diese Systeme fähig einen gezielten Elektronentransfer zwischen Photosensibilisator und Wasserspaltungskatalysator zu ermöglichen und stellen somit ein leistungsfähiges System zur Gewinnung von Wasserstoff dar.
Diese Dissertation soll dabei einen wichtigen Beitrag zur Synthese von nachhaltigen eisenbasierten Dyaden darstellen. Als Photosensibilisator wird auf einen bereits bewährten Iridiumkomplex gesetzt. Die Linkereinheiten (Elektronenüberträger) variieren zwischen vollständig konjugierten (Thiophen-/Phenylketten) und unkonjugierten (Alkylketten) Einheiten, um eine Struktur-Aktivitäts-Korrelation untersuchen zu können. Der letzte Baustein wird durch einen auf Eisen basierendem Wasserreduktionskatalysator gebildet.
Zwar gibt es bereits Dyaden die aus biomimetischen Antrieb mit Eisenzentren als katalytische Einheit konstruiert wurden, jedoch weisen diese Systeme nur eine mäßige Aktivität auf. Die Aktivität der hier verwendeten Eisenkatalysatoren verheißen eine höhere Aktivität, da sie bereits in Mehrkomponentensystemen als hochaktive Struktureinheit identifiziert wurden.
Generell lässt sich sagen, dass Dyaden die auf einem unedlen Eisen-Katalysatorzentrum basieren und ebenfalls nicht biomimetischer Natur sind, in der Literatur bis jetzt nicht vorkommen.