Katalytische Entfernung von Stickoxiden aus Autoabgasen mit chabasitartigen Materialien
Das weltweit steigende Verkehrsaufkommen hat neben der gewonnenen Mobilität zu erheblichen klima- und umweltschädlichen Emissionen geführt. Durch Motoroptimierung und den schrittweisen Einbau von Katalysatoren konnten diese Emissionen bereits deutlich gesenkt werden. Neue gesetzliche Grenzwerte für die Stickoxide machen den Einbau von entsprechenden Katalysatoren bei Dieselfahrzeugen unumgänglich, da eine reine Optimierung des Verbrennungsprozess nicht ausreichend ist.
in den letzten Jahren haben zeolithartige Materialien mit der Chabasitstruktur das Interesse als mögliche DeNOx-Katalysatoren geweckt. Sie zeichnen sich durch eine gute Aktivität über ein breites Temperaturfenster aus und weisen auch bei hohen Temperaturen eine gute Stabilität auf, was zum Beispiel während der Regeneration des Partikelfilters wichtig ist. Zu Beginn meiner Promotion lagen nur wenige Studien zu diesen Systemen vor, die nur wenige Aspekte beschrieben.
Das erste Ziel meiner Promotion war die gezielte Optimierung der Katalysatorzusammensetzung, um sowohl bei niedrigen Temperaturen wie nach einem Kaltstart, aber auch bei hohen Temperaturen eine möglichst hohe katalytische Aktivität zu erreichen. An dem optimierten Katalysator sollten anschließend Versuche zum Verständnis der ablaufenden Reaktionen durchgeführt werden. Hierzu wurden synchrotronbasierte in operando Methoden verwendet, um mittels Röntgenspektroskopie unter Reaktionsbedingungen die katalytisch aktiven Kuper-Atome zu beobachten. Mit den Beobachtungen des Oxidationszustandes, der Koordination und der adsorbierten Spezies konnten ein neuer Reaktionsmechanismus postuliert werden. Diese Erkenntnisse können für die Modellierung des Katalysators im Auto genutzt werden.
Ein weiterer Aspekt ist eine mögliche Anwendung des Katalysators vor dem Turbolader. Die hier auftretenden höheren Temperaturen und Drücke könnten zu kürzen Zeiten führen, bis der Katalysator nach dem Motorstart seine Betriebstemperatur erreicht hat. Von Interesse ist insbesondere der Einfluss erhöhten Drucks auf die katalytische Aktivität. Da der Dieseloxidationskatalysator erst hinter dem Turbolader verbaut ist, wird zusätzlich der Einfluss von unverbrannten Kohlenwasserstoffen untersucht. Neben einer möglichen Vergiftung des Katalysators ist auch eine katalytische Umsetzung der Kohlenwasserstoffe möglich. Die gewonnene Ergebnisse sollen ebenfalls zu einer Empfehlung beitragen, ob ein Einbau vor dem Turbolader sinnvoll ist.