In der heutigen Gesellschaft sind Kunststoffe essenzielle Werkstoffe und Verbrauchsmaterialien mit vielseitigen Anwendungen. Hierbei werden die Kunststoffe zumeist aus fossilen Rohstoffen wie Erdöl gewonnen. Die fossilen Ressourcen sind jedoch begrenzt, und die aus der Plastikproduktion anfallenden Giftstoffe belasten die Umwelt. Zudem sind die meisten Kunststoffe aus fossilen Rohstoffen weder biologisch abbaubar noch recycelbar, wodurch die Umwelt weiterhin durch anfallenden PlastikmĂŒll verschmutzt wird. Eine Alternative zu den herkömmlichen erdölbasierten Kunststoffen stellt beispielsweise Polylactid (PLA) dar. PLA hat Ă€hnliche Eigenschaften wie viele erdölbasierten Polymere, ist aber im Gegensatz zu diesen biologisch abbaubar. Entsprechend besitzen biobasierte Kunststoffe wie PLA das Potential, den derzeitigen Kunststoffmarkt umzustrukturieren, indem Kunststoffe aus fossilen Rohstoffen weitestgehend verdrĂ€ngt werden. Das benötigte Monomer Lactid kann gewonnen werden, indem die Glucose aus stĂ€rkehaltigen Pflanzen wie Mais, Zuckerrohr und ZuckerrĂŒben fermentiert wird und die anschlieĂend entstehende MilchsĂ€ure zu Lactid dimerisiert wird. Somit kann das biologisch abbaubare PLA aus erneuerbaren Rohstoffen gewonnen werden. GrundsĂ€tzlich sind auch solche Biokunststoffe aber zu wertvoll, um nur einmal genutzt zu werden. PLA kann auch recycelt werden, so dass die vorherrschende lineare Wirtschaft, in der Plastik fĂŒr den Einmalgebrauch entworfen und produziert wird, zu einer Kreislaufwirtschaft umstrukturiert werden kann.
Im Rahmen dieser Doktorarbeit sollen neue Zink-Guanidin-basierte Katalysatoren fĂŒr die Polymerisation von Lactid entwickelt werden. Bei dieser Katalysatorklasse handelt es sich um kostengĂŒnstige und nicht-giftige Lewis-saure Komplexe, deren sterische Faktoren sowie elektronische EinflĂŒsse durch das optimierte Ligandendesign angepasst werden können. Bisher haben Zink-Guanidin-Komplexe schon gezeigt, dass sie hochaktive und robuste Katalysatoren fĂŒr die Lactidpolymerisation in der Schmelze darstellen. Aufgrund der herausragenden AktivitĂ€t dieser Katalysatorklasse besteht ein Potential fĂŒr den industriellen Gebrauch und die VerdrĂ€ngung toxischer Zinn-Katalysatoren, welche in den PLA-Produkten zurĂŒckbleiben. ZusĂ€tzlich zur Synthese und AktivitĂ€tstests mittels online-Raman-Monitoring der neuen Katalysatoren sollen diese computerchemisch mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) mechanistisch ĂŒberprĂŒft werden. Die geschwindigkeitsbestimmenden Intermediate und ĂbergangszustĂ€nde sollen untersucht werden, wodurch neue Designideen mit wenig computertechnischem und experimentellem Aufwand möglichst effizient analysiert werden können. Ăber die Korrelation zwischen Experiment und Simulation sollen zudem wichtige atomare Deskriptoren herausgearbeitet werden, die dann in einem Machine Learning (ML) Modell genutzt werden. Mithilfe eines solchen Modells soll die Entwicklung neuer Katalysatoren weiter beschleunigt und unterstĂŒtzt werden.     Â