Die Arsenkontamination des Wassers ist in den letzten Jahrzehnten in vielen Gebieten zu einem Problem geworden. Aufgrund der Toxizität von Arsen und seiner Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit wird intensiv an seiner Beseitigung geforscht. In diesem Projekt wird davon ausgegangen, dass eine effiziente Sequestrierung von As aus wässrigen Lösungen durch die Auslösung der Ausfällung von Bleiapatit, Mimetit Pb5(AsO4)3Cl, erfolgen kann. Dieser Prozess kann z. B. durch die Reaktion einer As-kontaminierten Lösung mit Cerussit PbCO3 in Gegenwart von Cl-Ionen eingeleitet werden. Die Versuche wurden mit synthetischem und natürlichem Cerussit durchgeführt, der mit wässrigen AsO43-Lösungen (5 bzw. 50 mg As/L) in Gegenwart von Cl-Ionen bei pH 4 umgesetzt wurde. Außerdem wurde die Methode an natürlichen, mit As angereicherten Wässern (~0,1 mg As/l; Vital Therme, Bad Wildbad und Kochbrunnen Quelle, Wiesbaden) getestet.
Die Reaktion von Cerussit mit As-haltigen Lösungen führt zu einer raschen und deutlichen Verringerung der As-Konzentration. In allen Fällen ist das Reaktionsprodukt kristalliner Mimetit. Es wurde sowohl eine homogene als auch eine heterogene Ausfällung von Bleiarsenaten beobachtet, die normalerweise als Verkrustungen auf der Oberfläche von Primärphasen auftreten. Die Entfernung von As aus der Lösung erfolgt rasch, und die Arsenkonzentration wird innerhalb von 1 Stunde von 98 auf 99 % gesenkt. Die Wiederholung der Versuche in Anwesenheit anderer Kationen (Cd, Cu, Fe(II), Mn, Ni und Zn) oder Anionen (CO32-, SO43-, PO43-, F–) zeigte, dass deren Anwesenheit keinen signifikanten Einfluss auf den Verlauf und die Effizienz des Prozesses hat. In Gegenwart von Phosphatanionen ist das Reaktionsprodukt eine feste Lösung von Pyromorphit Pb5(PO4)3Cl und Mimetit Pb5(AsO4)3Cl.
Rasterelektronenmikroskopische Beobachtungen von natürlichen Kristallen, die mit einer AsO43- haltigen Lösung reagiert haben, haben gezeigt, dass der Prozess der Ersetzung von Cerussit durch Mimetit oberflächengesteuert ist. Die durch die Auflösung des Primärminerals freigesetzten Pb-Ionen reagieren mit As- und Cl-Ionen aus der Lösung und bilden Mimetit. Dieser Prozess wird durch den Verlauf der Auflösung der Primärphase und die Diffusion der Ionen in der Lösung gesteuert, und seine Art ist ein Produkt der pH-Bedingungen und der ursprünglichen As-Konzentration. Ungeordnete Aggregate von automorphen Mimetitkristallen kristallisieren unmittelbar in der Nähe der Auflösungsstellen. Die Austauschmerkmale deuten auf einen “interface-coupled dissolution-precipitation” Mechanismus der Reaktion hin.
Die Ergebnisse der Experimente verdeutlichen die Rolle der Bleimineralien, z. B. Bleicarbonat und Bleiarsenat, als Phasen, die die Konzentration toxischer Metalle in einer verschmutzten Umwelt kontrollieren. Die induzierte Ausfällung von Bleiapatit führt zu einem hochstabilen, kristallinen Produkt. Diese Ergebnisse bestätigen, dass die Reaktion potenziell für die Sequestrierung von As aus wässrigen Lösungen genutzt werden kann.